9世紀馬紮兒人到達現今匈牙利地區並促使保加人向南擴張。在好戰之克魯姆汗(802至14年在位)的領導下，索非亞和亞得里亞那堡(現今埃迪爾內市)分別在811年和813年被佔領。克魯姆在814年之君士坦丁堡圍攻期間死去。宗教上，鮑里斯一世在865年接受東正教，普世牧首容許在Ochrida建立獨立之保加利亞牧首管理保加利亞教務。
約在886年，保加利亞帝國採用由生於帖撒羅尼加的傳道士聖西里爾及聖默多狄所創之格拉哥里字母。在格拉哥里字母和古教會斯拉夫語的基礎上，由鮑里斯一世在886年下令建成Preslav和Ohrid文學院帶領之保加利亞進入文化和文學的活躍期。9世紀初期，Preslav文學院在希臘和格羅葛裏字母之速寫基礎上發明了西裏爾字母。另一說法是聖濟利祿及聖默多狄的徒弟和學者，Ohrid的聖克萊孟在Ohrid文學院在發明了西裏爾字母。同時期的里拉的聖伊凡(876年-946年)成爲保加利亞之守護聖徒。
在西美昂一世(或稱西美昂大帝，893年至927年在位)帶領下之保加利亞成爲拜占庭帝國在歐洲之主要對手。西美昂在位期間與拜占庭帝國爭戰，意圖成爲保加人和希臘人的皇帝。西美昂在將塞爾維亞變成保加利亞之附庸後，自立爲保加利亞人和希臘人的“凱撒”(沙皇)。這稱號被羅馬教宗所承認而當然不被拜占庭接納。此後西美昂在西北邊境與來自達爾馬提亞並保有波斯尼亞大部分的克羅地亞君主托米斯拉夫爭持，北方則有馬紮兒人和Pechenegs族。朱氏文章認爲Pechenegs族可能就是後來欽察的伯嶽吾部。
索非亞在西美昂時期成爲學術中心。9世紀起，拜占庭決定帖撒羅尼加成爲保加利亞與拜占庭的通商城市;直至西美昂時保加利亞入侵色雷斯，拜占庭才遷囘君士坦丁堡。由他的大帝稱號可知西美昂一世是第一保加利亞帝國繁盛時期的君主;他甚至被媲美成保加利亞的查理曼。不過在西美昂死後，保加利亞走下坡。沙皇彼得一世和鮑里斯二世時期，國內有波各米勒派異端的宗教爭議，外有與北方匈牙利之戰爭和西面塞爾維亞的獨立。972年，拜占庭皇帝約翰一世將保加利亞東部領土收爲保護國。西面領土暫時保持獨立，直到1014年巴西爾二世的軍隊在克雷西昂之戰中大敗保加利亞沙皇塞繆爾。相傳巴西爾將除每一百個戰俘只保留一眼來帶領戰俘回家外，其餘一萬四千名戰俘全部弄盲。塞繆爾見到戰俘歸國時之情景而病倒，兩個余月後死去。巴西爾並因此得到“保加的屠夫“這個綽號。在1018年起保加利亞大體上爲拜占庭所控制，第一保加利亞帝國結束。
