1259年，蒙哥汗決心徹底解決南宋，忽必烈重獲起用，負責指揮東路軍，攻打鄂州。當雙方正在激戰時，從四川傳來消息：蒙哥汗在釣魚城戰死。面對這 一突如其來的變故，忽必烈在幾經猶豫後，決定從鄂州戰場抽身。在與南宋權臣賈似道議和後，忽必烈率大軍急速北上，開始了對蒙古大汗寶座的角逐。
1260 年三月初，在部分蒙古宗王、中原漢地官僚士大夫的擁戴下，忽必烈於開平正式登上蒙古大汗的寶座，並首次採用漢族王朝的年號——中統紀元。忽必烈的登基，標 志着一個新時代的來臨。忽必烈的即位，並不是一帆風順的。幾乎就在他即位的同時，弟弟阿里不哥也在哈剌和林附近被擁戴爲蒙古大汗。
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作爲幼子，阿里不哥是拖雷夫婦遺產的合法繼承者，掌握着父母留下的大部分蒙古部衆與軍隊。蒙哥出征南宋時，阿里不哥奉命留守和林，牢牢控制了蒙古政權的政治中心。蒙哥死後，阿里不哥得到蒙哥諸子及蒙古汗廷大臣的普遍擁護，以蒙哥合法繼承者的面目出現。
相反，忽必烈數年前就曾因與蒙哥發生衝突而賦閒，只是因蒙古對南宋戰事吃緊才重獲起用。他拒絕奔赴漠北參加選舉蒙古大汗的忽裏臺，在開平另起爐竈，偏離了蒙古本土選舉大汗的政治傳統，這對維護他正統大汗的形象是非常不利的。
面對阿里不哥的挑戰，忽必烈首先爭取到另一個弟弟旭烈兀的支持。此時，旭烈兀正主持蒙古第三次西征，前鋒已逼近埃及。得知蒙哥去世後，他迅速撤軍東歸，途中遇到忽必烈的來使，承認他在阿姆河以西的權利。旭烈兀於是留在當地，建立起承認忽必烈宗主地位的伊利汗國。
蒙哥去世後留下的四川蒙古軍將領，大多傾向擁護阿里不哥。爲了斬斷阿里不哥的右臂，忽必烈緊急派遣廉希憲等人趕赴陝西，設計殺死擁護阿里不哥的蒙古將領。駐守六盤山的蒙古軍主帥渾都海被迫西撤，與阿里不哥南下接應的阿藍答兒軍會合。
中 統元年（1260年）九月，雙方在甘州東刪丹附近的耀碑谷發生激戰，渾都海、阿藍答兒戰死，川陝地區被牢牢控制在忽必烈手中。漠北地區是雙方的主戰場。爲 了打贏這場戰爭，忽必烈幾乎調動了他所有的精銳部隊。戰爭進行得非常殘酷，和林不僅得而復失，戰火還一度燒到了大漠以南。中統二年（1261年）十一月， 昔木土腦兒一戰決定了阿里不哥失敗的命運。此後，阿里不哥的處境每況愈下。四年後，走投無路的他被迫向忽必烈投降。
阿里不哥汗位之爭，並非我們通常所理解的造反或叛亂。中國有句古話，“成者爲王敗者寇”。阿里不哥歸降時，忽必烈曾得意地問過他們之間到底誰對誰錯，阿里不哥回答說：“從前我對，現在你對。”這也可算作他對那句中國古話所作的蒙古式闡釋吧。
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忽必烈沒有想到的是，阿里不哥的投降，僅僅是噩夢的開始。海都，蒙古第二代大汗窩闊臺的嫡孫，一直在關注忽必烈與阿里不哥的戰爭。阿里不哥投降後，他繼之而 起，扯起反對忽必烈的大旗。同阿里不哥相比，海都是一個更難對付的挑戰者。他不僅復興了衰落的窩闊臺汗國，成功地控制了察合臺汗國，甚至還將西面遙遠的欽 察汗國也聯合到自己的旗幟下。
至元六年（1269年）春天，成吉思汗三子——朮赤、察合臺、窩闊臺三系代表在塔剌思草原舉行忽裏臺大會，成 立了共同反對成吉思汗幼子——拖雷系領導下的元朝與伊利汗國的聯盟。這次會議成爲蒙古帝國最後走向分裂的標誌。從此，忽必烈永無安寧之日，越來越多的蒙古 宗王站出來向他發起挑戰。
至 元二十四年（1287年），正當忽必烈爲對付海都等西北諸王殫精竭慮的時候，東道諸王首領乃顏，領導成吉思汗三位弟弟的後裔，在東北也發動了聲勢浩大的叛 亂。年逾古稀的忽必烈，不得不親自統率大軍，前往平叛。雖然乃顏很快戰敗被殺，叛亂逐漸平息，但以海都爲首的西北諸王之亂，直到忽必烈去世也沒有得到解 決。蒙古黃金家族成員向忽必烈發起的挑戰，並非僅僅是在爭奪蒙古大汗的寶座，雙方在意識形態上也存在着嚴重分歧。
塔剌思大會後，西北諸王曾 派使臣入朝質問忽必烈：“本朝舊俗與漢法異，今留漢地，建都邑城郭，儀文制度，尊用漢法，何故？”這些蒙古宗王認爲他們纔是成吉思汗《大札撒》的恪守者， 而忽必烈則是一個不折不扣的背離者。南宋滅亡標誌着中國大一統局面的重現，同時又成爲忽必烈新的征程的開始。日本、安南、占城、緬國、爪 哇，一個個被列爲他的征服目標。可惜的是，幸運之神不再眷顧忽必烈，他的好運就此發生逆轉，上述征服行動一而再再而三地失利，而尤其使他難以釋懷的是至元 十八年（1281年）徵日的慘敗。
蒙古興起時，日本正處於鎌倉幕府的統治之下。忽必烈即位，順利解決高麗問題後，即將目光投向日本。從至元 三年至十年（1266—1273年），忽必烈先後五次派出使臣赴日招撫，希望不戰而屈人之兵，可均不得要領而回，於是引發了至元十一年（1274年）的第 一次徵日。此次征討，大軍雖於今九州福岡附近博多灣等處登陸，但因遭遇颱風襲擊，戰船大部被毀，最後無功而返。
元世祖忽必烈的隱憂與兩次徵日失敗
第一次徵日並未使忽必烈灰心，此時他正密切關注南宋戰事，於是繼續派使臣前往日本招撫。這次幕府終於有了明確答覆——將來使全部斬首。當消息傳到大都時，忽必烈終於被激怒了，一個專門對付日本的機構——徵東行省建立起來了。
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至 元十八年五六月間，兩支龐大的遠征軍駛向日本：一支從合浦（今韓國馬山）出發，由第一次徵日主將忻都率領，共四萬人，戰船九百艘；一支從慶元（今浙江寧 波）出發，由南宋降將范文虎等率領，共十萬人，戰船三千五百艘。可到八月初，颱風再顯神威，徹底摧毀了元軍戰艦。十四萬大軍生還者不足五分之一。前近代世 界歷史上規模最大的海上遠征就這樣失敗了。這是忽必烈一生從未遭受的慘敗，使其顏面盡失，成爲他心中永遠的痛。
此後，忽必烈雖然又先後三次重組徵東行省，但終其一生，再也不能派出一船一卒，因爲龐大的徵需已使百姓不堪重負，國家財政岌岌可危。日本則因兩次抗元均藉助了颱風之力，炮製出所謂“神風”之說，太平洋戰爭後期出現的“神風突擊隊”即源於此。
中 國社會科學院歷史研究所研究員劉曉認爲：元朝第二次徵日失敗，原因很多。就日本而言，有了第一次戰爭經驗後，幕府早已在九州沿海構築了堅固的工事，各地精 銳武士雲集於此，以逸待勞，嚴陣以待。相比之下，元朝則顯得準備不足，比如，當元軍請求忽必烈爲遠征軍配備足夠的戰馬、火器時，忽必烈竟以海戰不需此類裝 備爲由予以回絕。對徵日統帥，忽必烈也未慎重考慮，以致將領之間戰前矛盾重重，無法協調統一指揮，在鷹島遲滯達一月之久，失去了最佳戰機。更爲致命的是， 因軍事徵調期限很嚴，遠征軍不少戰艦系沒有龍骨、只適合內河航行的平底船改建而成，日本九州海下考古發現已充分證實了這一點。以這樣的戰艦越海奔襲日本， 會留下巨大隱患，在臺風來襲時不堪一擊。所以說，所謂的“神風”之威，實際上很大程度是由元朝自身原因造成的。
